Mineralization Relationship Of Coal-Uranium-REE In Mulga Rock Deposits In Western Australia

As Coal-Uranium-Rare Earth joint exploration and utilizationis becoming more and more significant, we studied Mulga Rock deposits in Western Australia： Ambassador, Shogun and Emperor Deposits, as a typical symbiosis case. we analyze the mineralization relationship among coal, uranium and rare earth in the Mulga Rock Deposits from the time-space framework in details. Based upon this, this paper explores the symbiosis mineralization modes of Coal-Uranium-Rare Earth from sampling data, materials source, and material transportation perspective. Then we finally use the mineral systems approach（MSA） for the comprehensive genesis and economics analysis of Coal-Uranium-Rare Earth. 

煤中多矿种尤其是铀和稀土的兼探和联采正在世界各地逐渐受到重视，其中有成功的经验也有不成功的教训。例如，中国东北内蒙古乌兰图嘎矿床含锗白垩纪褐煤中富含REE稀土元素，俄罗斯Promore地区的Spetsugli含锗煤矿中发现了高含量的稀土元素。内蒙古准噶尔含锗煤矿也报道过富含稀土元素。在德国Lusatia褐煤矿山的一个矿坑里的酸性水中高含量的稀土甚至带了环境问题。我们认为，在环境生态保护日益重要的前提下，煤矿中稀土和铀等多金属矿产应综合利用开发，这样一方面能够提高经济效益，另一方面也能改善环境治理等社会效益。

我们研究的澳大利亚拥有世界上最多的铀矿资源（表1）。其西部的Mulga Rock矿区位于Canning盆地，是典型的煤-铀-稀土多矿种共生岩体，具有重要的科学研究价值。该矿区的推断铀矿资源量为5544万t，U3O8的品位为0.490kg/t，总稀土资源量虽然目前尚未公布，但前景也甚广阔。与世界上的许多矿床相似，Subhash Jaireth等人（2014）的最新研究成果认为，该矿区砂岩型多金属铀矿中的稀土元素也与褐煤有关。

表1 全球铀资源储量表

【研究区的地质背景】西澳大利亚的Mulga Rock矿区具有位于西澳大利亚著名金坑卡尔古利（Kalgoorlie）的东北方向，距离大约220km（图1）。矿区包含三个独立的矿床，即：Ambassador矿床、Shogun矿床和Emperor矿床，在地质省划分上属于Canning盆地。

地质调查研究发现，Mulga Rock矿区的古河道层序主要包括三个部分：①河流相砂，含湖泊相沉积夹层，30m厚；②湖泊-沼泽相沉积，高岭石粘土上覆于褐煤（泥煤）、富粘土质褐煤、碳质砂岩和粘土，30m厚；③底部河流相砂岩和砾岩，约40m厚。

西澳大利亚的新生代Narnoo盆地具有铀矿化现象，并且沿着Yilgarn克拉通内部的古河道向上游末端富集（图1）。如图1所示，Narnoo盆地内的沉积发生在中始新世后期到晚始新世，介于Gunbarrel盆地沉积的底界和顶界之间［9］。在始新世期间，Yilgarn克拉通的隆起导致河流底面下降，坡流梯度增加，而形成了切入Gunbarrel盆地下部的深切峡谷。在中新世以后，区域抬升造成了始新世沉积的显著风化。

【图1 Mulga Rock矿区构造位置及构造纲要图】

根据Douglas等人（2011）的研究成果，Mulga Rock矿区的这些铀矿床产于褐煤层以及下伏的古河道砂岩岩体中，有5～15km宽，长达100km以上，其Pb-Pb测定数据和较高的Th/U比值说明可能与钾镁煌斑岩和碳酸岩有关。据推测，古河道可能是从水流体系中获得铀元素来源，而水流系统向西北方延伸长达400多千米，横穿过Yilgarn克拉通。Mulga Rock矿区的稀土元素（主要是La、Ce和Sc）与砂岩型多金属铀矿中的褐煤有关（图2和图3）。

【图2 Ambassador矿床5766钻孔简略岩性地层图】

【图3 Mulga Rock褐煤砂岩型铀矿-稀土矿地质剖面】

（据Douglas（2011）修改）

【煤-稀土-铀的时间与空间赋存关系】煤-稀土-铀的共生成矿关系若从时间与空间演化的角度去细致研究能够发现更多内在的客观规律。首先，从时间的角度，综合以往研究成果，矿区的推测矿化年龄大致位于30万年前。这个时间段对应于风化作用和相应的成岩作用时期，最初的铀、稀土等金属在晚始新世的有机相中发生同沉积作用，之后又经过再活化作用而富集成矿。

从空间分布的角度看，如图2中所示，Mulga Rock矿区的多金属铀矿床产出在Yilgarn克拉通和Albany-Fraser地质省太古代和元古代花岗岩之下埋藏的显生宙时代古河道层序中。

如图3所示，上部单元已经发生风化、铁化和硅化，导致氧化作用向下延伸20～30m，在高岭土质黏土和褐煤的接触面具有明显的氧化还原边界，一般接近当地的地下水位。氧化过程可能在渐新世到中新世中期的潮湿条件下经历了风化作用，后来更干旱的环境下经历了风化作用。

铀和稀土相比较而言，Ambassador矿床中的铀赋存在褐煤层中以及其下的砂岩，但稀土元素似乎主要局限于矿化的褐煤层。而Emperor矿床和Shogun矿床的稀土丰度资料虽然尚未公布，但也与矿区的褐煤具有密切的成因关系。

【煤-铀的成矿关系】从沉积相的角度看，道格拉斯等人（2011）在Mulga Rock的沉积层序中识别出三种陆相沉积，分别为：①底部的河流相砂岩和砾岩；②湖泊-沼泽相的高岭土质粘土岩、泥炭、富含粘土的泥炭和碳质砂岩、粉砂岩和粘土岩；③上部的沼泽相高岭土质粘土岩，可作为氧化还原的边界。研究发现，铀元素富集在氧化还原边界的前缘，特别是在泥炭和含碳泥岩的上部1～2m。铀矿或含铀矿物以单独形态赋存是非常少见的，相反大多是以非结晶相态分散在碳基质中，而且通常太微细而无法通过光学或电子显微技术来分辨。

从成矿环境的角度看，煤层流体包括煤层气都是地层内铀离子还原沉淀和富集成矿的重要还原剂。实践证明，煤层及其厚度变化（有机质）、沉积相（赋存组合）、岩性颜色（氧化还原特征）确实可以作为多数地区砂岩型铀矿体勘探的重要外在找矿标志。

【样品数据】为了验证相关的推论是否正确，Caroline等人（2015）在地表以下53～59.5m层段的始新世中期松散固结碳质沉积物中采集样品并进行分析。结果表明，还原性沉积表现为：深褐色碳质地层至黑色粘土，位于地表以下53～55m处深度；逐渐过渡到56～57.5m深度的极细粒砂岩，砂岩颗粒包裹有褐色至黑色粘土，下方是57.5～59m处的深褐色碳质岩层到黑色粘土。整个还原性沉积被地表以下51～52m深度的白色淋滤型高岭土质粘土层封盖。

上述情况表明，氧化还原边界前缘是以49.5m深度以上的氧化性微红色砂岩向53～55m深度的还原性碳质粘土渐变为标志。矿化部分位于还原性岩层，最高铀浓度位于含碳沉积层的上部1m位置，品位达到5290ppm，水平相当之高。

【物质来源】矿区煤层中的铀矿主要与中低温热液流体有关。不同成因的含铀流体（如地下水热液、岩浆残余热液、变质热液等）及其混合流体，在适宜的物理化学条件和各种有利的地质条件下，经过充填和交代等方式形成的铀的富集体。Douglas等人（2011）认为，钾镁煌斑岩和碳酸岩与源岩地球化学特征相一致，因为它们通常富含许多各种不同的微量元素，特别是U、Th和REE。这些岩石位于基底靠近古河道的位置或直接与Minigwal古河道系的一个分支相连，可能是该矿区矿化的一个来源。矿区的铀矿床通常是中低级别的变质程度，在高度变质的岩石中则很少见，说明在变质过程中铀元素是流失的。

【运移成矿】大部分的含铀溶液并不是在原地成矿的，而是经过多期多次的构造运动不断向上运移。温度压力发生变化，也可能是伸展或挤压运动造成了压力梯度，从而形成了构造运移的通道。流体所流经的地层岩性和物理化学性质会有很大不同，在适宜的条件下，含铀流体通过断层或断裂甚至较小规模的裂隙，运移至弱氧化或还原环境而发生氧化还原反应，导致铀矿沉积。

【煤与稀土的成矿关系】

【样品数据】矿区中具有经济价值的元素主要是U、Ni、Co、Cu、Zn、Sc、Ree、V、Au和Ag。通过对相关资料和样品的分析，Douglas等人（2011）认为，稀土矿化带仅限于上部的褐煤单元，上部褐煤层中的稀土元素所占比例为：La10.9％，Ce39.9％，Pr6.1％，Nd24.1％，Sm6.0％，Eu1.2％，Gd4.2％，Tb0.6％，Dy3.4％，Ho0.6％，Er1.5％，Tm0.2％，Yb1.2％，Lu0.2％。另外，也在一些钻孔中发现了Sc2O3矿物的品位高达192ppm的水平。

【物质来源】鉴于矿区成矿岩石的Pb-Pb同位素数据地质年龄为太古代或元古代，而且具有高的Th/U比值，很可能就是Ambassador矿区的源岩。具体来讲，Ambassador矿区的同位素组成与西澳大利亚钾镁煌斑岩和碳酸岩相同，说明很可能是碳酸岩型稀土成矿。Mount Weld碳酸岩与古河道系相邻，向西北延伸190km，产在Mulga Rock地区其他的碳酸岩是已知的，或者是推断的。Sr和Nd同位素数据结果也支持这一假设。然而，矿区Sr和Nd同位素数据也与Yilgarn克拉通内的许多花岗岩类似，说明也可能有其他来源。

【运移成矿】Douglas等人的分析结果也支持化学同生模式。也就是说，一种或多种来源的铀和稀土元素在相应过程中转移到溶液后，积累到一定程度时就在有机物质中发生沉淀，并在成岩/风化过程中发生再次迁移并富集。根据褐煤的孢粉年龄，溶液中的迁移和有机胶体中的吸附，假定在晚始新世潮湿风化事件是发生了溶解和迁移。那么，沉积后再迁移和富集在晚始新世任何时段都可以发生，这与始新世隆起时期的地下水位变化有关，推测的中新世沉积物或相关的强烈风化事件会将其掩埋封存，而有利于成矿。

【煤-铀-稀土综合成矿模型】鉴于矿产系统方法目前已建立了灵活的概率分析框架，该方法已被广泛用于矿产勘查定量风险分析，同时也作为多矿种系统分析的重要部分用于进行勘探远景区分析，此外也用来描述与火山岩型块状硫化物矿床和太古代脉金矿床的成矿过程。

研究发现，若使用矿产系统方法对澳大利亚的稀土和铀矿床进行归类和描述，将会获得综合性的新认知。矿产系统方法由于侧重于矿床的矿化过程，而与在石油和天然气勘探中已经证明是有用的油气系统方法有着异曲同工之妙，因为它提供了一个非常好的分析框架，适用于盆地与远景区的广大范围，而不像经验性概念模型只能用于边缘盆地。

至于矿产系统，Wyborn等（1994）将其定义为“控制矿床形成和赋存的所有地质因素”，同时还划分了7种用于表征热液矿产系统特点的重要地质因素，如矿化流体来源和运输、金属和其它矿石成分的来源、流入和流出的运移路径、热梯度、驱动流体流动原动力、圈闭动力学和构造机制、圈闭中矿物沉淀的化学或物理过程。矿产系统方法有时也称为“源”、“运”和“圈”模式。

但是，Walshe等人（2005）对其进行了重新定义。新的定义归纳出5个方面，并以此为基础来理解各种尺度下（区域到矿床）下矿产系统的时空演变，包括：系统的构造和规模、系统的P-T和动力学演化、系统中流体和储层的性质、流体运移的特征、金属运移和沉淀的时空化学过程。

一般来讲，矿产系统的划分在结构上是分级的，矿床最常见的层次称为“矿产系统组合”，如风化层、盆地、变质岩、岩浆岩等组合。这些组合进一步还可细分成“矿床类型”。其中，岩浆岩组合的基本要素是富稀土元素熔体的侵位，各种矿床类型或者是由熔体的结晶作用直接形成或者是在分离出的流体中形成。而盆地组合的矿床类型可以是机械和化学沉积作用形成，也可以由沉积盆地的成岩流体形成。

风化层组合的矿床类型需要稀土元素的母体能够形成有经济品位的稀土富集体。稀土矿床的形成既可以是残余物质中稀土元素富集也可以是局部稀土元素的再活化。变质组合的矿床类型是在区域变质或接触变质作用中生成的。

矿产系统组合的概念有助于将矿床与稀土的一般地球化学循环（地幔-地壳-地表）联系起来。铀和REE来源于地幔并在地壳中富集，即地幔的部分熔融所形成的碱性和碳酸岩熔体富含铀和REE。原始物质需要被富含不相容元素的熔体交代才能形成碱性熔体。地幔交代作用所需流体的也可能来自俯冲板块的脱水，从而能够交代软流圈和大陆岩石圈的地幔。

其中，交代地幔的部分熔融可以生成碱性和碳酸岩熔融体，而导致稀土元素的富集浓度大约上升两个数量级。地壳的部分熔融还可产生富含REE的长英质熔体，但富集程度相对较小。具体来讲，黑云母碳酸岩熔体稀土富集水平最高，而且明显富集轻稀土（LREE/HREE约40），相比之下碱性和长英质熔体仅为7。

【结论】综上所述，Mulga Rock矿区是西澳大利亚典型的煤-铀-稀土多矿种共生岩体。我们通过对Mulga Rock矿区内煤-铀以及煤-稀土的成矿关系的研究发现煤-铀-稀土之间具有重要的共生成矿关系。具体表现为多种来源的铀和稀土元素被溶解转移到溶液流体中，当积累到一定浓度时在煤层（Mulga Rock矿区主要是褐煤）等有机还原环境下发生沉淀聚集，并在成岩/风化过程中发生迁移并富集。

我们认为，深入研究煤层与稀土和铀的成矿关系，对于综合开发和利用多矿种共生资源具有重要意义。矿产系统方法由于侧重于矿床的矿化过程具有更广的应用范围，因而对于分析煤层与稀土和铀的共生矿床具有重要的指导价值。

——董鹏，李昱臻，谭伟

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